- 論文全文：Double-atom catalysts as a molecular platform for heterogeneous oxygen evolution electrocatalysis
- 於2021年11月1日發表於《Nature Energy》：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00925-3
- 作者名單：Lichen Bai, Chia-Shuo Hsu, Duncan T.L. Alexander, Hao Ming Chen*, Xile Hu*
能源發展和環境污染是兩個息息相關的議題，能夠做到兩者兼顧的替代能源是當今社會中人們致力於發展的目標。而在所有發展的替代能源中，利用人工光合作用(artificial photosynthesis)將二氧化碳轉換為燃料能使大氣中的二氧化碳排放量減少以及光催化水分解反應(water splitting)以高密度能量的氫能作為替代能源具有極大的發展潛力，然而在此二種方式中陽極的半反應皆為水分解產氧(oxygen evolution reaction, OER)。如要有效的提升轉化效率，陽極反應中所消耗的能量必是不可忽視的。
在近年來的材料發展中，是以鐵、鈷、鎳三種的金屬雙原子組合之協同效應對於水分解產氧反應具有最大的轉換效率。然而目前對於催化劑的活性位點以及反應機制理解的相對有限，為了能有效的釐清在雙金屬系統中各自原子的角色，本研究將催化劑限縮至原子尺度來解析其反應機制。透過先前的研究中發現單原子催化劑在施以氧化電位時會吸附來自溶液中的離子形成雙原子中心，將不同的金屬配對以臨場的X光吸收光譜數據分析，利用Ｘ光光吸收光譜對於元素的高選擇性，揭露出雙原子催化中心的活性位點，並解析在使用不同元素配對時的價態與配位環境變化，以及臨場高解析X光吸收光譜，了解在反應過程中雙原子中心的對稱結構轉換，同時透過同位素與電化學分析在反應過程中質子跟氫氧根離子的轉移，藉以完整畫出雙原子結構在催化過程中的反應機制，亦同時暸解到在鐵、鈷、鎳三個金屬中作為活性中心的優先順序是鈷為最優先而鎳則是排序最後。本研究展示了一個高分辨率之雙原子催化平台，該系統除了有效解析在水分解產氧反應的活性機制外，亦可應用於各式不同以雙原子作為活性中心之電催化系統中。
本研究成果為本系博班生許家碩、陳浩銘教授與瑞士洛桑聯邦理工學院胡喜樂教授進行之跨國合作，並使用國家同步輻射中心之TPS 44A、TLS 01C1，以及SPring-8之BL12B2、BL12XU台灣專屬光束線進行實驗，研究成果刊登於Nature Energy。
圖一、不同金屬配對與單原子催化劑於水分解產氧之電化學活性測定
圖二、以鎳鐵配對雙金屬結構中心進行水分解產氧反應之反應機制